摘要:基于稀释通道采样系统开展室内模拟燃烧实验,采用同位素稀释高分辨气相色谱-高分辨质谱法,分析了民用生物质和煤炭燃烧细颗粒物(PM2.5)中二噁英(PCDD/Fs)的排放特征并计算得到其排放因子。结合中国燃料消耗和人口密度数据,基于“自下而上”的方法构建了中国民用生物质和煤炭燃烧PM2.5中PCDD/Fs的排放清单。研究结果表明:(1)民用生物质和煤炭燃烧PM2.5中PCDD/Fs的质量浓度在0.181~4.7 pg/m3之间,国际毒性当量(I-TEQ)浓度范围为0.081~2.3 pg I-TEQ/m3,其中,2,3,7,8-四氯二苯并对二噁英(2,3,7,8-T4CDD)(P< 0.01,R2=0.90)这一单体同系物的质量浓度与总I-TEQ浓度存在强相关性,可作为民用生物质和煤炭燃烧PM2.5中PCDD/Fs毒性的良好指标。(2)民用生物质和煤炭燃烧PM2.5中PCDD/Fs的质量浓度排放因子分别为1.82 ± 0.97和4.09 ± 2.76 ng/kg;I-TEQ浓度排放因子分别为0.40 ± 0.21和0.53 ± 0.24 ng I-TEQ/kg。(3)2021年,民用生物质和煤炭燃烧PM2.5中PCDD/Fs的排放量为90.0 g I-TEQ,从空间上看,PCDD/Fs的高排放区主要集中在东北和华东地区,排放高值大于8 μg I-TEQ/km2。与前人研究相比,垃圾焚烧(22.56 g I-TEQ)和工业燃烧(208 g I-TEQ)PM2.5中PCDD/Fs的排放量分别是民用生物质和煤炭燃烧排放量的0.2倍和1.5倍。这表明,民用生物质和煤炭燃烧是PM2.5中PCDD/Fs排放不容忽视的重要来源。(4)民用生物质和煤炭燃烧PM2.5中PCDD/Fs排放导致的个人吸入的平均健康风险分别为(9.5 ± 7.2)× 10-5和(3.1 ± 1.7)× 10-5,分别是从事各类工业生产活动的职业工人((2.88 ± 2.45)× 10-5)的3.3倍和1.1倍。(结论)本文的研究结果突出了民用生物质和煤炭燃烧PM2.5中PCDD/Fs排放的重要性,并可为中国PCDD/Fs排放的科学防控等提供有效支撑。
文章目录
1 材料与方法
1.1 燃料采集和分析
1.2 室内模拟燃烧实验
1.3 源采集样品分析
1.4 PM2.5中PCDD/Fs的排放因子
1.5 PM2.5中PCDD/Fs的排放清单
1.5.1 PM2.5中PCDD/Fs的排放量计算和不确定性分析
1.5.2 PM2.5中PCDD/Fs的排放空间分布
1.6 PM2.5中PCDD/Fs的健康风险评估
2 结果与讨论
2.1 民用生物质和煤炭燃烧PM2.5中PCDD/Fs的排放特征
2.2 民用生物质和煤炭燃烧PM2.5中PCDD/Fs的排放因子
2.3 中国民用生物质和煤炭燃烧PM2.5中PCDD/Fs的排放清单
2.3.1 2021年PM2.5中PCDD/Fs的排放量
2.3.2 2014-2021年中国PM2.5中PCDD/Fs排放的时空变化特征
2.4 中国民用生物质和煤炭燃烧PM2.5中PCDD/Fs的健康风险评估
3 结论