摘要：全固态锂离子电池被认为是解决目前商用锂离子电池能量密度和安全性问题的理想替代品。符合实际需求的固体电解质材料的开发是其应用的关键。最近，以Li3InCl6为代表的卤化物快离子导体由于展现出优异的性能，成为倍受人们关注的一类极具潜力的新型固体电解质。然而，与Li3InCl6应用密切相关的一些问题仍不清楚，比如绝缘性、力学和热特性等，尤其是高离子电导率的本质原因。利用第一性原理计算系统揭示了Li3InCl6的电子结构与热力学等基本物理特性和锂离子迁移机理。研究结果发现，Li3InCl6具有4.71 eV的宽带隙，低的弹性模量和高的Pugh比（2.09），优于同类卤化物Li3YCl6和Li3YBr6，表明其具有大的理论电化学窗口及杰出的机械特性。另外，通过对其缺陷类型的深入研究，发现V'Li-Lii·缺陷既具有0.24 eV的低形成能，又具有0.26 eV的锂空位迁移势垒，表明V'Li- Lii·是Li3InCl6材料的主导缺陷类型，并且锂空位是主导的载流子。这些结果为Li3InCl6材料的改善及应用提供了理论依据。
文章目录
1 计算细节和方法
2 结果与讨论
2.1 Li3InCl6的基态结构
2.2 Li3InCl6的电子结构性质
2.3 Li3InCl6的力学性质
2.4 Li3InCl6的热力学性质
2.5 Li3InCl6的缺陷化学
2.6 Li3InCl6缺陷体系的Li离子迁移
2.6.1 孤立■体系中的Li离子迁移
2.6.2 孤立■体系中间隙Li的迁移
2.6.3 ■-■缺陷对中的■迁移
2.6.4 ■-■缺陷对中■的迁移
2.6.5 ■在■-■缺陷对情况下的迁移
2.6.6 ■-■缺陷对中Li离子的迁移
3 结论
