摘要：基于簇阴离子的反钙钛矿超离子导体由于其在可充电电池固态电解质中的应用前景而引起了人们的兴趣。但是，对其安全性和稳定性至关重要的热力学性能关注甚少。采用第一性原理计算系统地研究了反钙钛矿型X3OBH4（X=Li， Na）材料的电子结构、相稳定性、电化学稳定性、界面兼容性、机械性能和离子输运性质。计算结果表明，X3OBH4（X=Li， Na）在0 K下是热力学亚稳态且宽带隙的电子绝缘体，其在高压下是不稳定的。然而，相应的分解产物XBH4（X=Li， Na）具有宽的电化学稳定窗口，可以保护固态电解质。此外，X3OBH4（X=Li， Na）的低迁移势垒分别为0.34 eV和0.35 eV，室温离子电导率可达10-4 S/cm。超卤素的旋转促进了锂/钠离子的运动，从而提高了其离子电导率。这些发现为进一步设计高性能固态电解质提供了理论指导。
文章目录
1 计算方法
2 结果与讨论
2.1 原子结构和电子性质
2.2 电化学稳定性
2.3 化学稳定性
2.4 力学性质
2.5 离子输运
3 结论
