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层状无机材料的弱层间耦合和大面积表面为构建低导热性无机固体材料提供了基本框架.合成具有足够散射和非谐波性的稳定层状材料,从而降低热导率,仍是一项挑战.本文在层状无机FeOCl材料体系中,通过一步氧化还原反应成功获得了一种结构稳定的富含Fe2+的层状材料,实现了表面和界面的同步改性,并实现了超低的热导率.具体而言,系统的X射线吸收精细结构(XAFS)分析和电子能量损失光谱(EELS)分析表明,碱金属原子的层间插层和表面缺陷的引入诱导了大量Fe2+的存在,从而增强了其非谐波性和声子散射.此外,声子态密度(PDOS)分布也提供了确凿的证据,证明了散射概率的提高和声子模式整体的软化.所制得的层状无机材料Fe(III)1-nFe(II)nO1-xCl[K+]m不仅结构稳定,而且在298 K时的热导率比原始FeOCl降低了近60%,低至0.29 W m-1K-1,这在层状无机材料中是极低的.这项研究为低导热层状材料的设计提供了新的视角.
