摘要:为提升CO2加氢制甲醇催化剂的活性并提高其合成过程的原子经济性,采用蒸氨法替代传统共沉淀法合成了Cu/ZnO/ZrO2催化剂,并应用于CO2加氢制甲醇反应。系统考察了共沉淀法与蒸氨法及不同蒸氨温度对催化剂结构和催化性能的影响。通过XRD、N2吸/脱附和紫外可见吸收光谱等手段,对催化剂的物相组成、晶粒尺寸及比表面积等结构特征进行了表征分析。结果表明,与共沉淀法制备的催化剂相比,75℃下蒸氨法合成的催化剂(CuZnZr-75)中Cu与Zn分布更均匀,焙烧后形成的CuO晶粒尺寸更小,因而拥有更多Cu-Zn界面活性位点。在反应物配比n(H2):n(CO2)=3:1、质量空速(WHSV)为24000 mL/(g·h)、反应压力为2 MPa和温度为220℃条件下,采用固定床反应器对催化剂的CO2加氢制甲醇性能进行了评价。结果表明,蒸氨法有助于构筑更高活性的催化位点,最优情况(CuZnZr-75)下,单位催化剂表面积上的甲醇时空产率由共沉淀法制备催化剂的3.96 mg/(m2·h)提升至6.33 mg/(m2·h),且CO2转化率达到6.98%。