摘要：固态锂电池因其高能量密度和安全性被视为传统锂离子电池的重要替代方案，而开发高离子电导率的固体电解质是实现其应用的关键。榍石型LiTaSiO5是一种新型氧化物固体电解质，通过Ta??位掺Zr??可引入过量锂离子，促进协同输运，进而显著提升电导率。然而，其中的锂离子分布、协同输运与离子输运性能之间的关系仍需深入探究。本工作基于第一性原理分子动力学（AIMD）模拟，研究了Li1+xTa1-xZrxSiO5（x = 0， 0.125）体系的离子输运性质。结果表明，LiTaSiO5中的锂离子传输呈现各向异性，主要沿[101]方向的It2–Li1/It4–It7–It3–It7–Li1/It4–It2通道进行传输。Zr掺杂后，锂离子浓度增加，锂离子在高能位（It2/It3）的占据率增加，锂离子分布更无序，构型熵增大。这种锂离子分布促进了低能垒协同跳跃，使体系协同跳跃率增加，总激活能降低，同时扩散系数明显增大。本工作从原子尺度揭示了锂离子分布、协同输运以及离子输运性能之间的关联规律，为具有高离子电导率的固体电解质设计提供了理论依据。
文章目录
1 方法
1.1 第一性原理分子动力学模拟
1.2 锂离子可占据位置分析
1.3 离子跳跃分析
1.4 扩散分析
2 结果与讨论
2.1 锂离子可占据位置及离子输运通道
2.2 锂离子分布
2.3 锂离子协同跳跃
2.4 锂离子扩散性能
2.5 锂离子分布、协同输运以及离子输运性能之间的关系
3 结论
补充材料
