焙烧温度对Pd/LDH催化剂上CH4-CO2两步梯阶转化合成乙酸的影响

2025-06-11 70 3.62M 0

  CH4和CO2直接转化为乙酸是一种100%原子经济性的反应,但其反应条件较苛刻。水滑石(LDH)因具有比表面积大、对活性组分分散性好和酸碱性可调等优点,在CH4-CO2催化转化领域具有良好的应用前景。以n(Mg)/n(Al)为5的MgAl-LDH为载体,采用离子交换法负载了质量分数为5%的钯(Pd)作为活性组分,将所得前驱体在不同温度下进行焙烧制得一系列Pd/LDH-X催化剂(X代表焙烧温度)。采用XRD、FT-IR和SEM等对催化剂的结构进行了表征,并研究了催化剂在CH4-CO2两步梯阶转化合成乙酸过程中的催化性能。结果表明,在本研究设定的CH4-CO2两步梯阶转化反应条件下反应30 min,150℃下焙烧所得Pd/LDH-150的催化性能最优,其乙酸时空收率为61.8μmol/(g·h),明显优于CH4-CO2共进料条件下的乙酸时空收率(2.4μmol/(g·h)),且乙酸是唯一的液体产物。LDH的结构完整性是影响催化剂催化性能的关键因素,催化剂表面存在较多的中强酸性位点和中强碱性位点有利于乙酸的合成。焙烧温度过高会导致LDH的层状结构坍塌,造成表面中强酸性位点和中强碱性位点数量减少,从而对催化剂的催化性能产生不利影响。



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