近年来,我国绿色发展势头良好,以细颗粒物(PM2.5)年均浓度持续下降、重度及以上污染天数不断减少为标志的大气污染防治成效突出;然而大气污染防治的结构性、根源性压力依然存在,如PM2.5二次成分占比上升、O3浓度维持高位振荡态势,表明我国大气环境治理仍面临严峻挑战,亟需统筹应对多目标协同、多污染物协同控制、履行国际环境公约等压力。本文剖析了我国大气环境治理的基本形势,辨识出大气环境系统治理的理论创新不足、释放碳污治理协同增效潜力成为亟需、大气环境多尺度一体化治理策略有待构建等面临的突出挑战;进一步阐释了区域-全球大气环境问题之间的相互作用,跨圈层多污染物、多介质过程的相互作用机制等大气环境问题的内在关联,提炼出由大气氧化性的基础理论与应用、大气环境系统治理的创新技术链构成的大气环境问题系统治理关键体系。建议开展国家大气环境系统治理的顶层设计、启动大气环境系统治理的科技创新项目、构建大气环境系统治理的管理机制、部署大气环境系统治理的行动计划,以科学推动我国大气环境问题系统治理,逐步增强大气环境人群健康与生态风险管控能力。