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摘要：二维CoPS3电催化剂因面内金属活性位点稀缺，用于阳极析氧反应（OER）的动力学过程缓慢，从而限制了整体电解水制氢的效率。针对这一问题，本研究提出通过量子限域效应与边缘化学修饰协同提升催化活性的新策略。首先构建了两种典型的具有高边缘位点密度的CoPS3量子点(CoPS3-QDs)结构模型，通过结合能和键能计算筛选出热力学稳定的CoPS3-QDs1结构，其边缘Co2位点较其它边缘位点展现出最优OER活性（速率决定步骤的吉布斯自由能ΔG=1.68 eV）。进一步在CoPS3-QDs1的Co2位点及邻近硫原子引入氧（O）修饰，构建五种O-CoPS3-QDs模型。理论计算表明，M4模型（O修饰于S3位点）的过电位(ηOER)仅为0.32 V，较未修饰体系降低29%，且显著优于文献报道的贵金属RuO2催化剂。局域态密度分析进一步揭示，O修饰诱导Co位点附近的电荷重新分布，可以适度吸附氧中间体（*OH、*O、*OOH）。本研究阐明了量子点边缘态修饰在调控电子结构与反应动力学中的关键作用，为设计高效、低成本的OER电催化剂提供了理论依据。
文章目录
1 计算方法
1.1 计算参数
1.2 OER计算细节
1.3 结构模型的稳定性判据
2 结果与讨论
2.1 CoPS3量子点的结构模型
2.2 CoPS3量子点的电子性质
2.3 CoPS3量子点的OER活性
2.4 O修饰的CoPS3量子点的结构模型
2.5 O修饰的CoPS3量子点的OER活性
3 结论
