摘要：碳载体是质子交换膜燃料电池膜电极常用Pt/C催化剂的重要组成部分，离聚物是构成膜电极催化层的关键成分之一。本研究针对六种不同类型的商业化碳载体(VC、KB1、KB2、BP、SJR、AB)，采用多种表征手段系统分析了碳载体、Pt/C催化剂以及添加离聚物之后的微观结构与表面化学性质，并且测试了各类Pt/C催化剂的氧还原反应(ORR)性能，以探究代表性碳载体负载Pt催化剂的电催化构效关系。研究发现，具有大比表面积和丰富孔结构的碳载体，如KB1、KB2、BP，可减小沉积的Pt粒径。强亲水的实心碳载体(VC，SJR)上的含氧官能团也有助于分散Pt粒子。同时，含有大量2～8 nm介孔的碳载体(KB1，KB2)有利于Pt分布在碳颗粒内孔中，而微孔(＜2 nm)居多的大比表面积碳载体(BP)以及中等与低比表面积碳载体(VC、SJR、AB)上，绝大部分Pt粒子分布在碳颗粒外表面。进一步结合离聚物加入前后Pt/C样品比表面积与孔结构的变化，测算离聚物的覆盖度，并提出了离聚物在催化剂颗粒上的分布模型。在实心碳负载催化剂上，一定量的离聚物基本覆盖了碳颗粒外表面；在微孔主导的BP负载催化剂上，离聚物可堵塞微孔，造成比表面积与孔容大幅下降；而在介孔碳负载的催化剂上，相同量的离聚物不足以堵塞全部微孔(＜2 nm)与介孔(2～8 nm)，使得覆盖度较低。Pt/C催化剂的ORR活性主要决定于Pt粒径大小，并且，分布在碳颗粒内孔的Pt粒子可免受离聚物的毒化，因此，KB系列碳载体负载的Pt催化剂在液相ORR动力学过程中表现优异。
文章目录
1 实验方法
1.1 材料与试剂
1.2催化剂制备
1.3碳载体和催化剂表征
1.4催化剂电化学性能测试
2 结果与讨论
2.1 碳载体的微观结构和表面性质
2.2 碳载体对催化剂中Pt粒子尺寸的影响
2.3 Pt粒子在碳颗粒内外的分布
2.4 离聚物在Pt/C催化剂上的覆盖度
2.5催化剂的氧还原性能
3 结论
补充材料
